近日，环境学院凌岚教授团队在国际权威学术期刊《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS）发表题为“Organic imprint: Natural matter dictates crystallization of manganese oxides on hematite”的研究论文。该研究揭示了天然有机质重塑锰氧化物结晶的界面微观机制。
土壤和沉积物中的矿物-有机质结合体既是地球表层有机碳和金属元素的重要储库，也是控制界面反应和元素迁移转化的关键微环境。矿物结合态有机质并非简单吸附于矿物表面的惰性组分，而能够改变界面溶质分布和局部反应环境，影响新矿物的异相成核与生长。然而，矿物-有机质界面中有机质如何调控元素分布和矿物形成路径，其微观机制尚未明晰。阐明这一过程，有助于理解环境中矿物演化、金属循环以及污染物环境行为等关键地球化学过程。
凌岚教授团队以铁氧化物表面的锰催化氧化与锰氧化物异相成核生长这一经典环境界面反应为模型，建立基于时间分辨电子显微观测、界面谱学分析和分子动力学模拟的复杂界面反应微观表征方法，系统解析了矿物结合态有机质调控矿物形成过程的微观机制。研究发现，赤铁矿晶面结构与天然有机质吸附构型协同塑造矿物-有机质界面的反应微环境，重组锰离子的空间分布并诱导局部富集，从而控制锰氧化物的成核位置和生长模式。该界面调控作用不仅促进锰氧化物在通常认为反应活性较低的(001)晶面成核，还通过调节前驱体组织和颗粒组装过程，限制晶体外延生长并形成细粒化矿物结构。
该研究揭示了矿物晶面结构与结合态有机质分子构型协同调控矿物异相成核、颗粒组装和晶体生长过程的新机制，表明矿物-有机质结合体不仅是碳和金属元素的储库，也是调控环境中矿物演化、氧化还原过程和元素迁移的重要反应微环境。呈现出理解矿物-有机质界面环境行为的新视角，表明环境界面反应不仅受矿物类型和有机质化学性质影响，还受到矿物晶面特征与有机分子空间构型协同作用的控制，为理解土壤和沉积物中活性矿物形成、金属循环、有机碳稳定及污染物环境归趋提供新的方法和机制框架。
我院2022级直博生张晨飞为论文第一作者，凌岚教授、中国科学院广州地球化学研究所朱润良研究员和天津理工大学匙文雄研究员为共同通讯作者。
本研究得到国家自然科学基金优秀青年科学基金项目（21822607）、国家自然科学基金面上项目（22176147）及国家杰出青年科学基金项目（42225203）的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2535329123
