
近日,国际权威学术期刊美国化学会会刊(Journal of the American Chemical Society,JACS)在线发表了我院环境科学系凌岚教授团队的科研成果,论文题为“Visualizing Hidden Nanoscale Dynamic Chemistry in Surface Liquid Layers at Solid–Liquid Interfaces”(可视化固液界面表面液层中隐藏的纳米尺度动态化学)。
固液界面是自然界和工程水处理系统中发生化学转化、电荷转移与污染物降解的关键场所。然而,受限于现有表征技术的时空分辨率,捕捉这些瞬态的界面过程极具挑战,传统方法难以同步获取纳米尺度下的结构、成分及价态演化信息。因此,突破现有成像技术的局限,实现固液界面表面液层动态化学过程与三维结构的可视化,是深入理解环境催化与水处理微观反应机制的关键前提。

凌岚教授团队以纳米铁颗粒与氯金酸溶液反应体系作为研究模型,构建了一种集原位液相电子显微镜(LP-TEM)、冷冻电子显微镜(Cryo-TEM)、电子断层扫描(ET)及电子能量损失谱(EELS)和X射线能谱(XEDS)于一体的多模态高分辨率电子显微镜平台。为了在常温下保留并解析界面液层结构,团队创新提出了一种冷冻干燥制样策略,实现常温下液层三维重构与化学分析,有效弥补了单一技术的局限。研究直观揭示了溶液中纳米铁颗粒周围存在一层动态变化的表面液层,其厚度、结构与离子分布随界面电荷变化而动态变化。通过高时空分辨成像与谱学分析,团队在液层内观察到明显的物质与电子梯度,并直接捕捉到纳米金颗粒的成核、迁移与聚集行为,揭示了界面液层在物质迁移与电子传递中的重要作用。

该研究系统阐释了固液界面表面液层内的结构动态、成分分布与价态演化机制,提出了一种通用的多模态表面液层表征策略,通过原位动态追踪、冷冻固定与三维重构的有机结合,显著提升了对反应性界面的认知深度。研究不仅凸显了表面液层在环境修复、催化转化及地球化学过程中的关键角色,也为理解电催化、水处理及生物矿化等领域中的微观界面过程提供了全新方法学支持,对推动界面科学与技术发展具有重要意义。
凌岚教授为该论文的通讯作者,博士生刘龙杰为第一作者,论文的合作作者包括博士生邢超和硕士生宋明扬。
本研究工作得到了凌岚教授主持的国家自然科学优秀青年基金、国家自然科学基金面上基金和同济大学青年百人项目的资助。
文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.5c10717