近日，环境学院张亚雷教授团队在高盐难降解废水处理领域取得系列重要进展，相关研究成果相继发表于国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》（2篇）及《Advanced Functional Materials》，为高盐难降解废水的绿色治理提供了全新方案与技术支撑。
随着我国“双碳”战略的深入推进与水资源循环利用要求的不断提高，高盐难降解废水的绿色高效处理具有迫切需求。然而，高浓度氯离子（Cl-）的干扰，长期以来严重制约着传统电化学与高级氧化工艺（AOPs）的应用，成为高盐废水绿色低碳治理的关键瓶颈。
面对这一挑战，张亚雷教授团队打破传统思维定势，创新性提出“靶向捕集脱盐”与“氯原位利用”两大应对策略：一方面通过构建高耐久性电极进行捕集与脱除；另一方面巧用界面调控与界面限域效应，将Cl-由“反应抑制剂”转变为“催化调控因子”，实现了高盐难降解废水的高效净化。
成果一｜层间共价增强驱动晶格重编程实现高效稳定脱盐
电容去离子（CDI）技术是实现无机盐离子高效脱除的有效途径。然而，传统二维层状电极在频繁的插层/脱嵌过程中极易发生结构坍塌，无法兼顾“高捕集容量”与“长循环稳定性”。
针对电极结构稳定性难题，团队提出了共价支撑的层间工程策略，成功将层状二硫化钼（MoS2）重构为高质量脱盐电极。通过精确插层1,4-丁二醇（BDO），利用刚性共价键取代弱范德华力，在拓展层间距的同时诱导局部2H到1T相的晶格重构。这种双重重塑改变了Mo-S轨道杂化状态并生成高能反键态，显著增强了离子化学吸附作用，并构建了坚固的骨架网络。所设计的电极实现了77.4 mg g-1的超高脱盐容量且50次循环无明显衰减，突破了性能-稳定性的平衡，实现了废水绿色高效脱盐。
图1. 定向配体（BDO）插层诱导MoS2晶格重编程与结构优化机制
我院21级博士生郝泽伟（现任职山西大学环境与资源学院）为论文第一作者，陈家斌教授与张亚雷教授为共同通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202525780
成果二｜氯离子驱动的界面限域效应促进定向电子转移高效降解污染物
高盐难降解废水成分错综复杂，AOPs是去除该类废水中难降解污染物的重要方法，然而Cl-竞争催化剂活性位点并淬灭高活性物质，在传统AOPs中长期被当作“抑制剂”。如何打破这一传统瓶颈，将Cl-由“反应抑制物”转变为“反应促进剂”，成为实现Cl-原位利用与含盐废水深度净化的关键。
团队发现Cl-在特定限域界面下可由被动抑制转变为主动调控物质。研究表明，Cl-能够重构固液限域界面并优化电荷转移动力学。团队提出了Cl-驱动的定向配位策略，通过Cl-与催化剂界面及氧化剂的配位耦合，构建了自适应性电子传递通道（AETC）。实验与理论计算表明，Cl-驱动的配位作用优化了催化剂内部电子相互作用、调控了轨道杂化并重塑了界面氢键网络，有效缓解了传质限制与催化剂失活。该研究颠覆了人们对Cl-的传统认知，证实了Cl-可自驱动构建界面催化功能，实现了Cl-的原位高效利用与高盐难降解废水的深度净化。
图2. 氯离子驱动的定向配位策略与固液限域界面重构机制（左：传统Cl-竞争吸附失活机制；右：Cl-驱动自适应电子传递通道机制）
我院22级博士生姚广磊为论文第一作者，陈家斌教授与周雪飞教授为共同通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.7193318
成果三｜晶-非晶异质界面的构筑及其协同氯离子调控高效降解污染物
在高盐难降解废水的深度净化过程中，强离子屏蔽效应与传统催化剂的“非弹性”结构严重阻断了反应路径，催化剂极易发生晶格坍塌与失活。如何赋予催化剂动态电子缓冲能力，并引导Cl-发挥原位配位调控作用，是实现高盐难降解废水处理的突破口。
团队构建了具备晶-非晶（C-A）异质界面的高性能催化剂，并提出了“远程电子泵-局域电子库”的协同机制。该结构利用界面对称性破缺与自旋极化调控eg轨道占据度，构筑了具有电荷缓冲能力的电子结构，保障了催化剂的结构耐受性。在此基础上，Cl-展现出配位驱动的调控枢纽作用，实现了降解动力学的显著提升，促进了自旋极化电子向PAA σ*反键轨道的注入，主导生成高抗逆非自由基物种单线态氧（1O2）。理论计算表明，dz2介导的σ键轨道重叠与d带中心上移显著降低了反应能垒。该体系在含盐废水中实现了长周期稳定运行与良好的环境可持续性，为高盐环境下Cl-的原位利用与废水处理奠定了基础。
图3. C-A异质界面的构筑及其协同氯离子调控降解机制
我院2022级博士研究生姚广磊为论文第一作者，陈家斌教授与周雪飞教授为共同通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.78746
上述系列研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划以及中央高校基本科研业务费专项资金资助。
