近日,我院李风亭教授团队联合日本学士院院士、2025年诺贝尔化学奖得主、京都大学Susumu Kitagawa教授团队开展合作研究,在高湿燃煤烟气CO2高效捕集与绿色气体分离材料领域取得新进展。研究团队通过构筑协同的“疏水-极性”微环境,实现了对CO2的强选择性识别并对H2O分子竞争吸附的有效抑制,为解决高湿条件下CO2捕集过程中目标分子亲和力与耐湿性能难以兼顾的问题提供了新的材料设计策略。相关研究成果以“Synergistic Hydrophobic-Polar Microenvironments in Corrugated Channels Enable Exceptional Moisture-Tolerant CO2 Capture”为题,发表于化学领域国际权威学术期刊《Angewandte Chemie International Edition》。

燃煤电厂排放烟气中的CO2捕集是实现“双碳”目标的重要技术环节。然而,实际烟气中普遍含有H2O蒸气,并伴随O2、SO2等杂质。对于多数多孔吸附材料而言,H2O分子往往会优先占据极性吸附位点,从而削弱CO2吸附性能,甚至影响材料的结构稳定性和循环性能。因此,如何兼顾CO2分子的高选择性识别并对H2O分子竞争吸附的有效抑制,是湿烟气碳捕集领域面临的关键科学问题。
针对这一挑战,研究团队提出了一种基于疏水孔表面、空间有序极性位点与波纹状超微孔道协同作用的分子设计策略,并构筑了一系列同构多孔配位聚合物(PCPs)。通过在疏水芳香孔壁中引入适度极性的氨基位点,研究团队在波纹状超微孔道内构建了局域“疏水-极性微环境”,既增强了材料对CO2分子的选择性识别,又有效抑制了H2O分子的竞争吸附,从而克服传统强极性吸附位点中CO2亲和力与耐湿性能难以兼顾的问题。并进一步结合原位同步辐射单晶/粉末X射线衍射、原位红外光谱及分子模拟等手段,从结构和分子尺度揭示了湿气条件下CO2选择性识别与传质的作用机制。同济大学环境科学与工程学院为该论文第一单位,我院李风亭教授、顾逸凡研究员与京都大学Ken-ichi Otake教授、Susumu Kitagawa教授为论文通讯作者,我院与京都大学物质细胞综合研究所联合培养博士生贾焘(现京都大学JSPS特别研究员)为该论文第一作者。

协同的疏水-极性孔隙微环境实现湿烟气中CO2高效捕集
上述工作获得了国家自然科学基金和中央高校基本科研业务的资助。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9003794