2025年6月18日，我院李风亭教授团队吴一楠副教授联合中科院上海光源中心曾建荣教授团队和中科院上海应用物理研究所黄海龙副教授，在化学领域国际权威学术刊物《Angewandte Chemie-International Edition》上发表了最新研究成果，题为“Self-Driven Seeding, Acid Stalling, and Solidifying: Time-Resolved Mapping of Nonclassical Pathways in Metal–Organic Gel Assembly”。同济大学为第一单位，吴一楠副教授和曾建荣教授为论文通讯作者，硕士研究生王子齐和上海科技大学硕士研究生钱堃为共同第一作者。
近年来，金属有机凝胶（MOGs）作为金属-有机骨架的新型形态受到广泛关注，其宏观块体结构和多级孔隙为气体分离和能源催化等领域带来了新的发展机遇。相较于粉末状MOFs，MOGs无需额外的成型处理即可使用，但长期以来，MOGs的形成机制尚不明朗。团队综合运用原位小角X射线散射（SAXS）、原位锆K边X射线吸收精细结构（XAFS）和原位衰减全反射红外光谱（ATR-FTIR）等技术，对UiO-66(Zr)凝胶的组装过程开展系统研究，成功揭示其非经典形成路径。研究发现，UiO-66(Zr)凝胶的形成过程经历了前成核簇、无定形簇、无定形网络和有限晶化网络等四个关键阶段：锆盐前驱体水解生成Zr(OH)4纳米颗粒，触发凝胶的快速非均相成核，无定形簇相互交联形成三维分形网络结构；反应原位生成的酸性环境抑制进一步晶化，导致大量配位缺陷产生，并维持了三维网状结构的稳定性。研究为MOGs的定制化合成提供了理论指导，有望进一步拓展其在能源与环境等领域的应用范围。上述研究工作获得国家自然科学基金项目、科技部国际科技合作专项、上海市政府间国际科技合作计划和上海市高峰学科等项目支持。
微观和介观水平上UiO-66(Zr)凝胶的形成机制
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503855
