近日,我院马杰教授团队在离子脱溶调控助力电容去离子脱盐取得进展,相关成果发表在《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)上。
电化学Na+捕获被认为是大规模储能和微咸水净化系统的有前途的候选者。其中,Na(H₂O)x⁺的脱溶被认为是决定电化学动力学的主要步骤。在脱盐过程中,不可逆的水嵌入会占据活性位点,降低Na+的存储容量,水分子的高极性会导致电极严重的结构降解和容量衰减。MoS2由于其丰富的活性位点和独特的层状结构而备受青睐。然而,由于不可逆的结构演变和层间距不足,MoS2表现出较差的循环稳定性和有限的离子输运速率,严重阻碍了其商业应用。值得注意的是,所有这些挑战都直接或间接地与电极/电解质界面的离子脱溶过程有关。因此,设计具有调节溶剂化行为的MoS2电极材料对于高性能钠离子存储至关重要。

该研究提出一种双结构工程策略,通过相变和层间间距扩展来构建稳定的氮掺杂层状碳插层1T相MoS2超晶格纳米花(1T-MoS2-NC),从而有效地调节Na(H₂O)x⁺的脱溶过程,并表现出优异的电容性去离子(CDI)性能。NC插层诱导的阳离子-π相互作用和可调节层间结构的协同作用降低了Na(H₂O)x⁺的脱溶能。丰富的1T金属相加速了电荷转移,同时加速离子传输动力学。在独特的结构设计和优化的脱溶能力的协同作用下,1T-MoS2-NC电极展现优越的盐吸附能力和令人瞩目的长循环寿命。非原位拉曼和x射线光电子能谱证实了在充放电过程中高度稳定的1T相。电化学石英晶体微天平和密度泛函理论计算表明,1T-MoS2-NC具有较低的脱溶活化能和Na+扩散能垒。这项工作证明了脱溶调控在水溶液中钠离子捕获中的重要作用,为构建高性能储钠电极提供了新的见解和方向。博士生任一帆为论文第一作者,同济大学为通讯作者单位,研究得到国家自然科学基金委和上海市科委国内科技合作项目资金资助。
论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202502601